Чарльз Кастроново — один из лучших лирических теноров своего поколения. В 1999 году дебютировал на сцене театра Метрополитен-опера в «Паяцах» Леонкавалло, после чего начал сотрудничать со многими оперными театрами США. В 2000 году дебютировал в Европе, на фестивале в финском Савонлинне. Затем последовали выступления в Берлинской государственной опере под управлением Даниэля Баренбойма, на лондонском фестивале Proms, в лондонском Ковент-Гарден. В 2011 году состоялся его дебют в Лирической опере Чикаго, где певец исполнил одну из наиболее важных для своего творческого становления партий – Тамино в «Волшебной флейте» Моцарта. На сегодняшний день в творческой биографии артиста – выступления на сценах ведущих оперных театров мира, включая лондонский Ковент-Гарден, Венскую государственную оперу, Берлинскую государственную оперу, Парижскую оперу, Баварскую государственную оперу в Мюнхене, брюссельский театр Ла Монне, участие в фестивалях в Зальцбурге и Экс-ан-Провансе.
Чарльз Кастроново сотрудничает с ведущими оркестрами мира, среди которых Чикагский симфонический, Нью-йоркский филармонический, Национальный филармонический оркестр России под управлением Владимира Спивакова. Певец выступал с концертами в Китае, Японии, Швеции, Дании.
В репертуаре артиста — партии в операх Моцарта, Доницетти, Гуно, Верди, Пуччини и других композиторов. Артист исполнил главную партию в мировой премьере оперы «Почтальон» («Il Postino») мексиканского композитора Даниэля Катана, работая на одной сцене с Пласидо Доминго.